一、钙钛矿型 La_(1-x) A_x CoO_3的制备及其对CH_4燃烧的催化性能(论文文献综述)
楚培齐,王赛飞,赵世广,张依,邓积光,刘雨溪,郭萌,段二红[1](2022)在《甲烷催化燃烧反应机理及催化剂研究进展》文中认为在煤矿开采及燃气轮机等工业应用或移动源领域存在甲烷大体量排放,且传统高温焚烧法会导致二次污染,因此,在低温下实现甲烷高效转化成为亟待解决的问题。从能源利用和环境保护角度,催化燃烧技术是实现甲烷废气高效净化的有效措施。本文综述了近年来催化机理和催化剂的研究进展。首先,在实验和理论基础上,总结概括了甲烷氧化机理,其中,重点阐述了"Two-term"模型;其次,系统介绍了各催化剂的性能优缺点和改性技术;最后,对甲烷催化未来研究提出展望,即采用结构优化方法来暴露更多活性位点或产生多组分协同催化效果、利用非贵金属掺杂等强化手段制备高效催化剂、进一步通过多重外场共同激发催化性能。此外,各类催化机理的自身完善和新型机理描述符的开发也是未来研究的重要方向。
朱思伦[2](2021)在《锡基氧化物纤维的制备与碳烟催化性能研究》文中认为柴油发动机凭借着经济性好、可靠性高、热效率高的优势被广泛地用于柴油车上,但是柴油车尾气排放对人类健康和环境均构成严重威胁,尤其碳烟颗粒是主要的空气污染源,是造成雾霾的主要原因,通过呼吸系统可能在人体肺部沉积。目前柴油机颗粒捕集器(DPF)技术是去除碳烟颗粒的最有效的后处理技术,其中蜂窝陶瓷DPF具有比表面积大、过滤效率高、可耐高温的优点成为使用最广泛的结构,但是碳烟颗粒在DPF内部堆积会堵塞捕集器的孔道,降低过滤效率,造成发动机排气背压,因此需要将沉积的碳烟颗粒进行燃烧净化。催化剂能够降低碳烟燃烧的反应活化能,降低碳烟燃烧的温度,提高碳烟的氧化速率以实现DPF的循环再生。本论文是基于静电纺丝技术制备锡基氧化物纤维催化剂并应用于碳烟催化性能研究,主要工作内容如下:1.优化氧化锡纤维的制备方法。采用两步溶剂法制备氧化锡纤维前驱体粉末,获得易形成溶胶的聚羟基三醋酸合锡(PHTES)前驱体,具有锡元素摩尔含量高以及制备的氧化锡纤维固含量高的优点。大大降低了纺丝溶胶中助纺剂的用量,解决了该溶胶中目标元素摩尔含量低,经过高温有氧处理后得到的纤维强度差、形貌差、晶粒不均匀、易粉化,离心甩丝法获得的纤维直径大,纳米粒子形貌材料易团聚的问题。2.研究了热处理温度对氧化锡纤维的形貌结构、物化性质的影响,并测试了氧化锡纤维对碳烟颗粒的催化氧化性能。在空气气氛下热处理至500℃的纤维对碳烟颗粒的催化效果最好,碳烟颗粒转化率在10%、50%、90%时所对应的温度分别为404℃、450℃、474℃,CO2的选择性提高至95%以上。氧化锡表面含有丰富的氧空位,可以吸附大量参与碳烟氧化的活性氧物种,而且纳米结构的纤维具有高比表面积、网状结构排列、高孔隙率的优点,可以有效促进碳烟颗粒与催化剂的接触,提高催化效率。3.研究了一系列不同比例的复合氧化物纤维催化剂SnxCe1-xO2的结构以及松散接触条件下的碳烟催化活性。当Ce进入SnO2的晶格时,破坏了SnO2的结构对称性,抑制了纤维的结晶以及晶粒的生长,获得具有更大比表面积的纤维催化剂,而且Ce的掺入,提高了催化剂中氧空位的数量和氧化还原能力,从而促进了催化剂的碳烟催化活性。尤其是Sn0.7Ce0.3O2纤维催化剂对碳烟颗粒的催化氧化能力最强,可以在更低的温度下以更快的催化速率完成对碳烟颗粒的氧化。Sn0.7Ce0.3O2纤维催化剂在相同条件下进行三次程序升温氧化测试,结果基本一致,说明实验结果可靠并且可重复。此外,Sn0.7Ce0.3O2纤维催化剂表现出良好的循环稳定性。
常希望[3](2021)在《固体氧化物燃料电池关键材料规律研究及优化设计》文中研究指明固体氧化物燃料电池(SOFC)具有全固态结构、可使用碳氢燃料、综合转化效率高等优势,在众多新能源设备中得到了特别的关注,已部分应用于分布式电站中。然而,较高的工作温度带来了一些问题,如设备老化较快,密封困难等,碳氢燃料的使用,引起了阳极碳沉积、硫中毒等问题,此外还有阴极CO2中毒等问题。SOFC已经进入实用化阶段,不仅需要对单一材料进行优化,而且需要阳极,阴极和电解质各部件之间配合,这就是燃料电池的整体优化设计的问题。本文针对三大类关键材料的综合性质与成份规律进行了系统的研究。根据大数据统计结果显示,金属氧化物是目前最受关注的阳极金属催化剂相关材料体系,通过第一性原理计算,研究了多种金属元素在高温、强还原性气氛等阳极工作条件下的状态及其与关键性能的关系,并通过实验数据分析,确定了以NiO-CoO为中心优化区域,通过理论计算,分析了其形成的本质原因应该是能隙及体模量都处于适中偏低的范围;SrBO3系列钙钛矿结构材料可作为阴、阳极材料,也很引人注目,B位元素对结构稳定性的影响值得研究,通过量子力学总能量比较,以及结合实验大数据分析,确定了B位元素成份中以Mo-Fe-Co为中心的三类优化区域,理论计算结果也揭示出典型体系的电学性能差异是这一区域形成的内在原因,即氧空位形成能及离子迁移能较低,以及具有较小的能隙等;再者,以电解质材料为研究对象,对结构不同的电解质材料“基因”规律进行了研究,采用大数据分析了禁带宽度与稳定性的关系,利用理论计算分析了电子结构与离子迁移能力的关系,以这两种关系为基础,得到了 CeO2,ZrO2及镓酸镧等五种不同结构、不同成份的体系之间稳定性及关键性能的相对趋势,并对其内在原因进行了探讨。此外,还对LaSrCoO4及PrBaMn2O5两类性能表现良好的阴极材料的氧离子传输机理进行了研究,分析了不同结构对离子迁移性能的影响。通过以上对不同材料由不同研究模式所得的材料规律初步探索,我们总结得出:SOFC各材料的稳定性与功率相互制约,整体优化的基本模式是围绕着材料稳定性与综合性能的关系进行研究,所得到的三个材料规律是SOFC目前丰富的材料研究经验中精华的反映,也是燃料电池整体优化设计的理论依据,利用这些规律,本文讨论了燃料电池整体优化的基本原则,为SOFC关键材料的研究提供了较为现实的新的理论思路。
曾鹂[4](2021)在《ABO3/白云母纳米复合材料制备与可见光催化性能研究》文中指出随着工业的快速发展,水体污染已成为不可避免的全球性挑战。半导体光催化作为一种绿色的污染物降解技术,有望解决上述环境问题。其中,钙钛矿型氧化物半导体具有中等的带隙和较高的化学稳定性,受到学者们的广泛关注。但由于其可见光响应较弱,电子空穴对易复合,且纳米粉体粒径较小,不易回收等特点,其大规模的实际应用仍受到限制。本论文基于ABO3钙钛矿结构中,A位与B位可以容纳多种离子,保持基本构型不变,但对称性和结构参数发生改变的特性。选用LaNi O3钙钛矿型氧化物光催化材料为基础,对其进行掺杂,降低禁带宽度,拓宽光的吸收范围,并以表面较为平整、比表面积较大的白云母作为复合基底,使钙钛矿均匀分散在白云母片上,解决钙钛矿型氧化物易团聚、难回收的问题。以研究A位、B位掺杂以及复合对钙钛矿行氧化物的物相结构、微观形貌及光催化活性与抗菌性能的影响。主要研究内容如下:其一,进行B位掺杂,采用溶胶-凝胶法合成系列LaNi1-xBxO3(B=Fe、Mn)样品,并表征其物相结构、微观形貌、分子键能、光学性能和光催化活性。实验结果表明,Fe、Mn掺杂不会改变钙钛矿型氧化物的结构,不会引入杂质相,LaNi0.95Fe0.05O3与LaNi0.60Mn0.40O3样品具有较好的光催化性能,可见光照射120min对甲基橙的降解率分别为98.9%和99.5%,降解速率常数分别0.0270 min-1和0.0295 min-1,分别为未掺杂的LaNi O3(0.0178 min-1)的1.56和1.66倍,表明B位适量掺杂可提高LaNi O3的光催化活性。其二,基于B位元素组成为Ni:Fe=0.95:0.05,进行A位掺杂,采用溶胶-凝胶法合成系列La1-xAxNi0.95Fe0.05O3(A=Ce、Sr)样品,借助XRD、SEM、FT-IR等分析手段进行表征,研究A位掺杂对其物相结构、微观形貌等的影响,并测试了光催化活性。实验结果表明,A位掺杂会改变钙钛矿型氧化物的占位结构,导致Ce、Sr不能完全取代La,从而引入杂质相Ce O2、Ni O、La2O3、Sr CO3等,晶粒尺寸随着掺杂量的增加逐渐减小,La0.90Ce0.10Ni0.95Fe0.05O3和La0.20Sr0.80Ni0.95Fe0.05O3样品具有较好的光催化性能,可见光照射120 min对甲基橙的降解率分别为97.6%和99.2%,降解速率常数分别为0.0239 min-1和0.0276min-1,分别为LaNi0.95Fe0.05O3(0.0270 min-1)的0.89倍1.02倍。其三,基于B位元素组成为Ni:Fe=0.95:0.05,选用白云母为复合基底,通过溶胶-凝胶浸渍法制备LaNi0.95Fe0.05O3/白云母复合光催化材料,探究了不同白云母复合量对样品结构与光催化活性的影响,实验结果表明白云母的复合对LaNi0.95Fe0.05O3的物相与结构均无明显影响,复合使得LaNi0.95Fe0.05O3均匀分散在白云母表面,减少了LaNi0.95Fe0.05O3的团聚。当白云母加入量与LaNi0.95Fe0.05O3之比为1时,可见光照射120 min对甲基橙的降解率为99.03%。最后,研究了LaNi0.95Fe0.05O3、LaNi0.60Mn0.40O3和LaNi0.95Fe0.05O3与白云母复合光催化材料三种样品的抗菌性能,结果表明LaNi0.95Fe0.05O3对大肠杆菌的抗菌效果最好为88.5%,LaNi0.60Mn0.40O3为80.3%,LaNi0.95Fe0.05O3与白云母复合之比为1的样品为77.8%。三种催化剂对金黄色葡萄球菌的抗菌效果一般,均为65%左右。
申红亮[5](2021)在《ZnGa2O4及CoFe2O4尖晶石氧化物改性及其催化甲烷燃烧性能研究》文中研究指明随着全球经济和人口的快速增长,对能源的需求正在急剧增长。随着石油、煤炭等一次能源的日渐枯竭,人类对天然气的消耗日益增加。甲烷是天然气的主要成分,它的碳氢比比石油和煤低。甲烷每单位能量释放的二氧化碳量低于其他碳氢燃料,并且来源广泛、储量巨大,是一种可以替代化石燃料的清洁能源。但甲烷燃烧过程中会导致大气中的氮气和氧气结合产生氮氧化物以及一氧化碳和碳氢化合物等环境污染物。因此,开展甲烷催化燃烧研究,减少甲烷燃烧所带来的环境污染具有重要意义。本文开展了热稳定好、制备成本低的Zn1-xCoxGa2O4系列尖晶石氧化物和Ce O2/Co Fe2O4复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧研究,通过SEM、BET、XRD、O2-TPD和XPS一系列理化表征和催化性能评价,阐明了该类催化剂的催化活性、结构和表面性质的关系。第二章,采用水热法制备了Zn1-xCoxGa2O4(x=0,0.1,0.3)系列复合氧化物,并考察了其甲烷催化燃烧性能。钴离子与锌离子半径相近,将Zn Ga2O4的四面体(Td)位置的Zn2+部分替换为Co3+。XRD结果显示,Zn1-xCoxGa2O4(x=0,0.1,0.3)微球催化剂均为尖晶石结构,证明我们掺杂取代后的Zn Ga2O4晶体结构没有发生变化。X射线光电子能谱(XPS)分析表明,Zn1-xCoxGa2O4(0.1,0.3)样品中存在Co3+,晶格呈正电荷增加,导致产生间隙氧以保持其电中性。氧温程序解吸(O2-TPD)谱图显示,Zn Ga2O4样品只有一个氧种解吸,而Zn1-xCoxGa2O4(0.1,0.3)样品有两个氧种解吸峰,在低温先进行脱附是表面吸附氧,另一种是晶格氧。样品的催化甲烷燃烧性能显示,相同温度下的转化率顺序依次为:Zn0.7Co0.3Ga2O4>Zn0.9Co0.1Ga2O4>Zn Ga2O4。用Co3+部分取代Zn2+可以有效提高Zn Ga2O4的活性。并且在一定范围内,掺杂取代的量越大催化活性越好。当达到一定的反应温度下,这些间隙氧离子被释放并参与甲烷的催化燃烧,提高催化剂的催化活性。第三章,采用模板法制备了Co Fe2O4尖晶石氧化物,以其为载体,将Ce O2负载其表面制备了Ce O2/Co Fe2O4复合催化剂。XRD结果表明我们成功将Ce O2负载在Co Fe2O4载体上,SEM显示催化剂具有微米级别且分散性较好。催化结果表明Ce O2/Co Fe2O4催化剂的起燃温度比Co Fe2O4载体的起燃温度降低了大约50℃,Co Fe2O4载体催化甲烷燃烧的起燃温度为300℃,T90为475℃,而Ce O2/Co Fe2O4催化剂催化甲烷燃烧的起燃温度为250℃,T90为430℃。负载Ce O2会增加Co Fe2O4的催化活性。由于Ce O2具有较好的储存和释放氧的能力,会与Co Fe2O4具有较好的协同效应,对催化甲烷燃烧具有较高的催化活性
丁维笑[6](2021)在《钙钛矿载氧体的制备及其乙烷化学链氧化脱氢反应性能研究》文中研究表明乙烯作为石油化工中重要的原料被广泛用于生产化学中间体和聚合物。目前蒸汽裂解烃原料生产乙烯仍是工业上生产乙烯的主要方法。为解决能耗问题,化学链乙烷氧化脱氢制乙烯(chemical looping-oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene,CL-ODH)反应作为一种制备乙烯的新方法,具有极大的发展潜力。该技术利用氧化还原催化剂(载氧体)中晶格氧代替氧分子,将乙烷选择性地氧化为乙烯,再使用空气补充其被消耗的晶格氧。载氧体的反应性能直接决定了化学链过程中乙烯的收率。因此,载氧体的开发设计是乙烷氧化脱氢反应性能的关键。在很多有关载氧体的研究中,ABO3钙钛矿型金属氧化物由于具有独特的催化性能和良好的氧离子迁移能力等优势,受到了研究者的广泛关注。本文对钙钛矿型复合金属氧化物载氧体开展研究。选用溶胶凝胶法制备钙钛矿载氧体,通过XRD、XPS、H2-TPR等测试手段对载氧体进行表征,并通过固定床实验考察载氧体在乙烷氧化脱氢过程中的反应性能,完成钙钛矿载氧体的筛选。对于初步选定的载氧体,通过碱金属负载修饰,以提高载氧体的选择性。通过研究载氧体在氧化-还原循环过程中的演变规律,深入分析反应过程中涉及的机理及载氧体中各组分的作用机制。根据钙钛矿氧化物的不同配位方式,选择A2+B4+O3型载氧体和A3+B3+O3型载氧体用于乙烷氧化脱氢过程。由于Mn是可变价态的且具有较为优异的乙烷氧化脱氢催化性能的金属,并且金属Mn廉价易得,因此钙钛矿型氧化物中B位选择金属Mn。其中A2+B4+O3型载氧体的A位选择第二主族Ca、Sr、Ba金属元素;A3+B3+O3型载氧体的A位选择镧系金属La、Ce、Pr。实验结果表明,当A位为Ca或La元素时,CaMnO3的乙烷转化率为73.69%,乙烯选择性为62.92%,LaMnO3(LMO)的乙烷转化率为53.01%,乙烯选择性为69.54%。虽然这两种载氧体对乙烷氧化脱氢表现出较高的反应活性,但乙烯选择性偏低。普遍认为钠盐修饰载氧体对乙烯选择性有很好的促进作用,因此仅进一步通过不同钠盐修饰提高载氧体的乙烯选择性。当A位选择金属Ca时在CaMnO3基础上添加CaO形成层状钙钛矿Ca2Mn O4(CMO)载氧体,在750℃下乙烷转化率为67.79%,乙烯选择性为71.95%,通过不同种钠盐Na2SO4,Na2WO4,Na2Mo O4,Na NO3对Ca2Mn O4进行负载修饰,发现5wt%Na NO3负载的Ca2Mn O4在750℃,30ml/min的条件下,乙烷转化率为68.17%,乙烯选择性提高至84.19%。并且该载氧体在50次循环反应后仍表现出良好的再生能力。通过对5wt%Na NO3-CMO载氧体的表征,发现Na NO3的存在可以抑制Ca2Mn O4载氧体近表面的Mn4+的生成,诱导更多选择性氧物种的形成。当A位为金属La时,以LaMnO3载氧体为本征物,采用Na NO3,Na3PO4,Na2WO4等钠盐对LaMnO3进行负载改性。分别制备了Na-LaMnO3,Na P-LaMnO3,Na W-LaMnO3钙钛矿型载氧体。实验结果表明Na2WO4修饰的LaMnO3反应性能较佳,在775℃的条件下,乙烯选择性达到83.64%,乙烯收率高达60.51%,而COx的选择性仅有2.88%。在25次循环性能测试中,载氧体表现出良好的再生能力,反应性能无明显衰减。通过对载氧体在不同反应阶段金属离子和晶格氧演化行为的分析,发现碱金属离子Na和Mn离子的协同作用更有利于提高乙烯的选择性,抑制乙烷的深度氧化。本文的研究结果表明,采用钠盐对Mn基钙钛矿型载氧体进行修饰,可以有效提高目标产物的选择性,为制备适用于乙烷化学链循环氧化脱氢制乙烯过程的催化剂提供了一条简单、有效的途径。
李跃华[7](2020)在《基于离子导体的高温气体传感器的研究》文中研究说明对化石燃料的燃烧过程、废气排放过程和烟气处理过程中的气体浓度在线监测,是提高能源效率和减少有害气体排放的关键,这就要求气体传感器能够在温度高、压力大、环境恶劣、排气速度快等恶劣的环境中工作。固体电解质基气体传感器具有高灵敏度,易小型化,稳定性好,测量范围宽等优点,是适用于高温恶劣环境中最有发展前景的传感器类型。围绕适用于高温气体传感器的固体电解质,设计、制备了新型氧离子导体和质子导体材料。以相应氧化物为原料,采用高温固相合成法制备了Si位Mg、Al、W、In、Cr掺杂的磷灰石La10(SiO4)6O3氧离子导体,结果表明,800℃时La10Si5CrO26.65的电导率1.27×10-2 S·cm-1,活化能最小。通过容忍因子和能带结构模拟计算,选择了Hf作为掺杂元素,采用双烧结助剂法制备了BaZr0.6Hf0.2Y0.2O3-δ(BZHY),改善了烧结性能,提高了电导率。添加4 mol%的Li:Zn=1:1的双烧结助剂,1400°C烧结8 h的Ba Zr0.6Hf0.2Y0.2O3-δ的质子导体,相对密度达到95.64%,晶界电阻明显减小,700°C时电导率达到8.84′10-3 S·cm-1。通过高效的三相反应界面设计,显着提升了传感器的气敏特性、重现性、稳定性和抗干扰性能。分别以氧离子导体LSCO、YSZ和质子导体BZHY为固体电解质,采用丝网印刷技术构建了致密层/多孔层的双层结构电解质,通过浆液组成配制,印刷层数控制,烧结制度的改变可获得膜厚度、孔径和孔隙率可调控的多孔层。采用了三种方法制备敏感电极构建传感器:一是在多孔层上通过丝网印刷法构建电解质多孔层-厚膜型气体传感器。CuCr2O4-Cu O为敏感材料,制得混合电位型NO2传感器,在600~700℃、NO2浓度在25~300 ppm范围内,响应信号值与NO2浓度之间呈良好线性关系,600℃时具有最好的敏感性、重现性和稳定性;极化曲线和交流阻抗结果进一步表明该传感器为混合位型。二是通过在多孔层内化学浸渍敏感材料,构筑电解质多孔层-纳米敏感材料气体传感器;分别以Cr2O3、LaCrO3、La0.8Sr0.2Fe0.8Cu0.2O3-δ(LSFC)敏感材料制备出电流型NO2传感器,LSFC传感器的响应电流最大,绝对值达到m A级,800℃下NO2浓度范围内10~200 ppm灵敏度达到6.08μA/ppm;但是H2对LSFC传感器的干扰较大,偏移量为6.69%。以钙钛矿型复合氧化物La0.85Sr0.15MnO3(LSMO)敏感电极制备出极限电流型O2传感器;所制的系列高温气体传感器的响应信号值与待测气体浓度之间在0~10000 ppm范围内呈良好的线性关系,相关系数0.99以上,浸渍量为60μL时1250℃处理得到传感器性能最佳,极化电压800 m V时,750℃时灵敏度达到了2.6×10-3 m A·ppm-1。以质子导体BZHY为固体电解质和ZnO敏感电极制备出混合电位型氢气传感器,适用于超低浓度,H2浓度范围为1~15 ppm时,灵敏度随着工作温度的升高而增加,450°C灵敏度为27.0 m V/dec.。三是在多孔层内负载敏感材料前体,电化学脱溶法获得纳米金属颗粒复合敏感材料,强化表面催化活性,以进一步提高传感器的气敏性能。在多孔层内浸渍AgNb O3(ANO)后,电化学脱溶形成Ag/ANO,制得混合电位型NH3传感器。电脱溶条件为外加电压2 V,400℃处理200 s,在ANO基底上获得粒径约15 nm的Ag颗粒,400℃时,NH3浓度10~400 ppm范围内灵敏度达到-80.2 m V/dec.,对NO2抗干扰性能良好。通过多类传感器的基本响应数据为基础,综合运用电化学阻抗谱和电化学阻抗谱差异化分析-弛豫时间分布法(DRT法)、动力学方程拟合、特征参数提取和相空间全参数分析法等,系统研究NO2、O2、NH3和H2等传感器的响应过程和响应机理,提出高温NO2气体传感器响应模式和动力学模型,在O2、NH3和H2传感器的研究中进行验证,结果表明这种方法有一定的普适性。图119幅;表21个;参201篇。
刘晓刚[8](2020)在《钴基钙钛矿和Fe/分子筛催化剂CO还原NO催化性能研究》文中研究指明氮氧化物(NOx)是大气主要污染物之一,严重危害人类健康和生态环境。本研究从“以废治废”的角度出发,针对催化裂化(FCC)再生烟气组成特点,NO和CO分别为氧化剂和还原剂,在催化剂作用下将其转化为CO2和N2,达到减少NO排放的目的。采用柠檬酸络合燃烧法和浸渍法分别制备钴基钙钛矿复合氧化物催化剂和Fe/分子筛催化剂,通过XRD、FT-IR、BET、SEM、H2-TPR、NO-TPD、NH3-TPD和Pyridine-IR等手段表征其理化性质,在微型固定床反应器上评价其CO还原NO催化性能,得到以下结论:1、实验条件下制备的LaBO3(B=Cr、Mn、Fe、Co)催化剂具有单一的钙钛矿结构。其中LaCoO3催化剂颗粒分散性好、粒径较小、氧化还原性较好,催化活性较好,反应温度(T NOmax)为560°C时,NO最大转化率(XNOmax)为74.1%,CO转化率为95%的反应温度(TCO95)为351°C。2、碱土金属(Mg、Ca、Sr、Ba)部分取代LaCoO3催化剂中La3+(A位离子),金属种类和取代量均影响催化剂性能。Sr2+部分取代La3+,取代量为0.15,即La0.85Sr0.15CoO3催化剂氧化还原性较好,对NO吸脱附性能好,改善催化剂反应性能;与LaCoO3催化剂相比,虽然NO转化率没有明显改善,但TCO95为330°C,降低了21°C。3、过渡金属(V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu)部分取代LaCoO3催化剂中Co3+(B位离子),金属种类和取代量均影响催化剂反应活性。Mn部分取代Co3+、取代量为0.30的LaCo0.70Mn0.30O3催化剂,颗粒分散性好、氧化还原性和对NO吸脱附性能较好,反应性能得到改善,T NOmax=430°C,XNOmax=82.0%,TCO95=353°C;相比LaCoO3催化剂,TNOmax降低130°C,XNOmax升高7.9个百分点,TCO95无显着变化。4、分子筛载体种类、硅铝比和Fe负载量均影响Fe/分子筛催化剂反应活性。其中,以硅铝比为70的ZSM-5为载体、Fe负载量为9wt%的Fe(9)/ZSM-5(70)催化剂反应活性较好,铁物种以α-Fe2O3晶相形式存在,催化剂上Fe3+物种较多,氧化还原性能较好,酸性酸量适中,反应活性较好,TNOmax为510°C,XNOmax为82.3%,TCO95为436°C。5、助剂种类和添加量影响Fe(9)/ZSM-5(70)催化剂的催化性能。加入助剂Cu,催化剂上形成不同还原物种,耗氢量增加,氧化还原性能得到改善。其中Cu添加量为2.5 wt%的Cu(2.5)Fe(9)/ZSM-5(70)催化剂反应活性较好,TNOmax为460°C,XNOmax为84.2%,TCO95为410°C;与Fe(9)/ZSM-5(70)催化剂相比,TNOmax和TCO95分别降低50°C和26°C,XNOmax增加1.9个百分点。
陈小华[9](2020)在《磷掺杂有序介孔氧化铝载钯催化剂在甲烷氧化反应中的性能研究》文中指出天然气作为清洁燃料正逐步成为我国主体能源之一,然而开发利用过程中低浓度甲烷排放却加剧了温室效应。催化燃烧技术是实现低浓度甲烷减排的有效方式,其关键在于高效催化剂的设计与研发。贵金属催化剂尤其是氧化铝负载钯催化剂(Pd/Al2O3)对甲烷催化燃烧具有优异的低温活性。但催化剂中钯粒子塔曼温度低、表面能高,在反应过程尤其高温下易发生迁移、聚集烧结,导致催化剂稳定性不佳;且钯基催化剂易与水汽作用而中毒失活。随着我国对环境保护和节能减排的日益重视,需开发出高效、稳定的催化剂。本文针对Pd/Al2O3催化剂存在的问题,利用磷外层多电子特征以及有序介孔氧化铝(OMA)高比表面积、有序孔道结构、孔尺寸可调等优点,合成结构性能优异的磷掺杂有序介孔氧化铝(P-OMA),制备出对甲烷氧化高效稳定的催化剂。主要研究工作如下:(1)以异丙醇铝为铝源、P123为模板剂、磷酸为磷源、盐酸为酸度调节剂、醋酸为界面保护剂,采用溶胶-凝胶法合成P-OMA。考察P-OMA的热稳定性,并研究P-OMA载钯催化剂中钯物种的分散度,催化剂的氧化还原性能及对CO和CO2的吸附性能,探究影响催化剂性能的关键因素。(2)在上述基础上,以磷酸二氢铵为磷源,探索简易合成P-OMA的方法。考察不同温度热处理及磷掺杂量对P-OMA织构性能和表面酸性的影响。探讨载体表面酸性、催化剂活性相的分布及氧化还原性能、金属-载体相互作用等对催化剂催化活性的影响,并研究催化剂的抗水和抗烧结性能。(3)以不同磷源为前驱体,将超声波作用于溶胶-凝胶体系合成P-OMA。研究其所制备的载钯催化剂结构性能的共性和差异。阐明催化剂微结构、性能与催化活性间的构效关系。(4)在上述基础上,合成磷与不同族金属元素(La,Ba或Zr)共掺杂的OMA,研究以其为载体制备的催化剂在甲烷氧化反应中的性能,揭示磷与金属元素的协同作用影响催化剂结构和性能的本质原因。论文主要研究结果如下:(1)与OMA相比,P-OMA其γ-Al2O3晶相形成温度以及γ-Al2O3→α-Al2O3的相变温度均提高,孔道结构更有序,抗烧结能力更强;与Pd/OMA相比,Pd/P-OMA中钯粒子分散度更高,其对CO具有更强的吸附性能;且Pd/P-OMA表面碱性更弱,有利于产物CO2的脱附。这些因素均使得Pd/P-OMA对甲烷氧化具有更高的催化活性。(2)通过改进的溶胶-凝胶法,简易合成出棒状形貌的P-OMA。其表面酸性强于OMA,以其为载体制备的催化剂中Pd2+/Pd0原子比高于Pd/OMA。催化剂Pd/ADP-OMA-6-1000(ADP表示(NH4)H2PO4为磷源,6表示磷掺杂量6wt.%,1000为载体焙烧温度。)表观活化能Ea(84 k J mol-1)更低,其具有更高的催化活性。这是由于其载体表面酸性及催化剂中活性相Pd O/Pd0比例(Pd2+/Pd0原子比为2.4)更适宜,其Pd O相更易被还原,更有利于催化剂上甲烷的解离吸附与活化。该催化剂经H2还原活化后,在321℃可实现对CH4的完全转化;在50 h等温反应过程呈现良好的稳定性。(3)由于P-OH在高温下转化形成P=O基团,其在水气氛中因水化作用生成P-OH,抑制了水分子在活性位的吸附,使得Pd/ADP-OMA催化剂与Pd/OMA相比表现出更强的抗水性能。(4)采用超声辅助溶胶凝胶法,利用超声空化作用可促进铝盐的水解,显着缩短合成OMA的时间,得到簇状形貌的P-OMA。不同磷前驱体合成的载体制备的催化剂其性能有明显差异。催化剂Pd/ADP-OMA和Pd/OP-OMA(OP表示H3PO3为磷源)对甲烷氧化转化频率(TOF)更高、活性更好,完全转化温度(T99)明显低于Pd/OMA。这是由于Pd/ADP-OMA和Pd/OP-OMA具有更强的金属-载体相互作用,其氧物种和羟基更易被还原,氧移动能力更强,促进了Pd O与载体之间的氧交换能力以及反应中间体CO向产物的转化能力。(5)磷与金属(Ba、La或Zr)共掺杂OMA制备的催化剂中,磷与金属的协同作用降低了Pd O晶格的畸变程度,削弱了Pd-O键的强度,使Pd O相更易被还原;同时增加了暴露在台阶位的活性原子数目,降低了反应的活化能垒;提高了催化剂的氧移动能力。这些因素使其与Pd/ADP-OMA相比具有更好的低温活性和抗水性能。其中,Pd/ADP-La-OMA催化剂具有更优异的催化性能,其经60 h等温活化和甲烷还原后,可在305℃将CH4完全转化。该催化剂遵循M-v K反应机理,催化剂表面CH4的解离为速控步骤。
张文文[10](2020)在《中温固体氧化物燃料电池钙钛矿基电极材料的结构及性能研究》文中研究表明固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种可以直接将化学能高效、环境友好地转化成电能的全固态发电装置,其在缓解能源危机和环境污染方面正发挥着越来越重要的作用。然而,由于运行温度高(>850℃)而导致的高成本和有限的系统寿命,严重阻碍了 SOFC技术的商业化。因此迫切需要将SOFC的运行温度降低至中温区(600~800℃)。然而,温度的降低会使电极的极化电阻急剧增加,从而导致整个电池的性能衰减。因此,在中温区发展高效、稳定且成本低廉的电极材料对于实现SOFC的商业化至关重要。本论文主要以钙钛矿基电极材料为研究对象,采用实验与理论计算相结合的方式探究影响电极催化活性和稳定性的主要因素,进一步开发潜在的中温SOFC电极材料。首先,为了研究不同稀土掺杂对BaCo0.7Fe0.3O3-δ(BCF)单钙钛矿阴极的晶体结构和氧还原反应(ORR)活性的影响,合成了 LnxBa1-xCo0.7Fe0.3O3-δ(Ln=La,Pr,Nd,x=0.1,0.2)系列稀土掺杂的新型单钙钛矿阴极材料。实验结果表明,适量的稀土掺杂能够将BCF低对称的六方相转变为高对称的立方相。同BCF相比,该系列化合物表现出显着增强的ORR活性。其中,Pr的掺杂量为x=0.1时样品具有最高的电催化活性,在700和650℃时,界面极化电阻分别为0.026和0.038Ωcm2;以H2为燃料的阳极支撑单电池最大功率密度分别为1236.4和905.9 mW cm-2,同时表现出优异的稳定性(600℃,~150 h)。因此,Pr0.1Ba0.9Co07Fe0.3O3-δ阴极是一种极具应用前景的中温SOFC阴极材料。第一性原理计算结果表明,氧还原反应活性的增强主要归因于稀土掺杂后促进的氧空位形成和吸附氧的解离过程,与实验结果相符。该工作可为稀土掺杂的单钙钛矿阴极在SOFC中的应用提供理论指导和实验依据。其次,为了提高经典钙钛矿阴极La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)在中温区的ORR活性和稳定性,采用静电纺丝技术合成了一种异质结构的LSCF/CeO2复合纳米纤维阴极。结果表明,该复合纤维由LSCF和CeO2的纳米颗粒组成,在两相之间形成了更多的异质界面。同单相的LSCF粉末和纳米纤维相比,其表现出显着增强的ORR活性和稳定性。该复合阴极在700℃时的界面极化电阻为0.031Ω cm2,仅为单相LSCF粉末(0.158 Ω cm2)的1/5;以H2为燃料的阳极支撑单电池最大功率密度可达到1221.6 mW cm-2,远高于单相LSCF粉末阴极的单电池最大功率密度(861.8 mW cm-2)。活性的显着增强归因于纳米纤维为氧离子的传输提供的连续路径和在异质界面处La与Ce的相互扩散导致的更多氧空位的形成。此外,该复合阴极也表现出优异的长期稳定性(600℃,~200 h),其稳定性的增强归因于CeO2和异质纤维结构的引入对Sr偏析的抑制。该工作可为SOFC中具有高催化活性和稳定性的电催化剂的微观结构设计提供新的思路。然后,为了研究B位元素的引入量对双钙钛矿阴极的晶体结构、热膨胀行为及电化学性能的影响,合成了Sr2Co1+xMo1-xO6-δ(x=0,0.3,0.5)系列双钙钛矿阴极材料。实验结果表明,该系列化合物均为四方相,I4/m(No.87)空间群,更多Co的引入降低了 B位离子的有序度,增加了氧空位含量,从而极大地提高了材料的电子电导和离子电导。其中,当Co的引入量为x=0.5时样品表现出最低的界面极化电阻,在800℃时,阻抗为0.03 Ω cm2;以H2为燃料的电解质支撑单电池最大功率密度为602 mW cm-2,同时表现出良好的稳定性(700℃,~60 h)。第一性原理计算结果表明,Co的引入降低了材料的氧空位形成能,促进了氧空位的形成,与实验结果相符,进一步揭示了电化学性能增强的来源。最后,为了开发高效稳定的无镍阳极材料,采用原位析出技术设计合成了一系列表面修饰金属纳米颗粒的双钙钛矿阳极材料Sr2CoMo1-xFexO6-δ(x=0,0.05,0.1)。结果表明,高温还原条件下,Fe掺杂的双钙钛矿阳极表面原位析出具有催化活性的Co-Fe合金纳米颗粒,并且该合金纳米颗粒具有丰富的多重孪晶缺陷,极大地增强了其对燃料气氧化的催化活性。其中,Fe的掺杂量为x=0.05时样品具有最高的催化活性,在800℃时,以H2和CH4为燃料的单电池最大功率密度分别达到992.9和652.3 mW cm-2,同时保持良好的稳定性(700℃,~50 h);并且该还原后的阳极在CH4中也表现出良好的抗积碳性能,其可归因于Fe掺杂而导致的氧空位增加,以及富有多重孪晶缺陷的Co-Fe合金纳米颗粒对CH4重整为H2和CO反应的有效催化。综上所述,原位析出的多重孪晶Co-Fe合金纳米颗粒可以显着提高阳极性能和抗积碳性能,并可能为许多领域中具有高催化活性和耐久性的电催化剂的设计提供新的见解,例如燃料电池、天然气的蒸汽重整、电解水等。
二、钙钛矿型 La_(1-x) A_x CoO_3的制备及其对CH_4燃烧的催化性能(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、钙钛矿型 La_(1-x) A_x CoO_3的制备及其对CH_4燃烧的催化性能(论文提纲范文)
(1)甲烷催化燃烧反应机理及催化剂研究进展(论文提纲范文)
1 甲烷催化燃烧过程 |
2 甲烷催化燃烧机理 |
3 甲烷催化燃烧催化剂 |
3.1 负载型贵金属催化剂 |
3.1.1 Pd基催化剂 |
3.1.2 Pt基催化剂 |
3.1.3 Au基催化剂 |
3.2 负载型非贵金属催化剂 |
3.2.1 Cu O基催化剂 |
3.2.2 Co3O4基催化剂 |
3.2.3 Ce O2基催化剂 |
3.3 特殊结构氧化物催化剂 |
3.3.1 六铝酸盐型催化剂 |
3.3.2 尖晶石型催化剂 |
3.3.3 钙钛矿型催化剂 |
4 结语 |
(2)锡基氧化物纤维的制备与碳烟催化性能研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 碳烟颗粒催化剂研究 |
1.2.1 贵金属催化剂 |
1.2.2 金属氧化物催化剂 |
1.2.3 碱金属和碱土金属催化剂 |
1.2.4 钙钛矿型氧化物催化剂 |
1.2.5 尖晶石型氧化物催化剂 |
1.2.6 水滑石型氧化物催化剂 |
1.3 氧化锡材料研究现状 |
1.3.1 氧化锡的性质 |
1.3.2 氧化锡的制备方法 |
1.3.3 氧化锡的应用 |
1.3.4 电纺氧化锡纤维的研究 |
1.3.5 氧化锡催化剂的研究 |
1.4 本论文的研究意义和研究内容 |
1.4.1 研究意义 |
1.4.2 研究内容 |
参考文献 |
第二章 氧化锡纤维的制备及其碳烟催化性能 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验材料 |
2.2.2 SnO_2纤维的制备 |
2.3 催化剂表征 |
2.3.1 傅里叶红外(FT-IR)光谱测试 |
2.3.2 X射线衍射(XRD)分析测试 |
2.3.3 比表面积(BET)测试 |
2.3.4 扫描电镜(SEM)测试 |
2.3.5 透射电镜(TEM)测试 |
2.3.6 热重-差示扫描量热(TG-DSC)测试 |
2.3.7 氢气程序升温还原(H_2-TPR)测试 |
2.3.8 氧气程序升温脱附(O_2-TPD)测试 |
2.3.9 X射线光电子能谱(XPS)测试 |
2.4 催化剂活性测试 |
2.5 结果与讨论 |
2.6 本章小结 |
参考文献 |
第三章 Sn_xCe_(1-x)O_2复合氧化物纤维的碳烟催化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验材料 |
3.2.2 Sn_xCe_(1-x)O_2纤维的制备 |
3.3 催化剂表征 |
3.4 催化剂活性测试 |
3.5 结果与讨论 |
3.6 本章小结 |
参考文献 |
第四章 结论及有待深入研究的问题 |
4.1 结论 |
4.2 展望 |
致谢 |
攻读硕士学位期间论文与专利发表情况 |
攻读硕士学位期间所获奖励 |
附录 (英文文献) |
学位论文评阅及答辩情况表 |
(3)固体氧化物燃料电池关键材料规律研究及优化设计(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1 引言 |
2 文献综述 |
2.1 固体氧化物燃料电池发展历史及研究进展 |
2.1.1 阴极材料研究进展 |
2.1.2 阳极材料研究进展 |
2.1.3 电解质材料研究进展 |
2.2 SOFC面临的优化设计问题 |
2.2.1 单一材料结构与性能的优化问题 |
2.2.2 关键材料各部分的配合问题 |
2.3 本课题的研究意义 |
3 研究方法 |
3.1 理论方法 |
3.1.1 量子力学计算 |
3.1.2 密度泛函理论 |
3.1.3 第一性原理方法 |
3.1.4 计算程序及功能 |
3.2 研究方法现状及存在问题 |
3.2.1 如何利用丰富的材料实验性能数据 |
3.2.2 SOFC材料的理论研究方法探讨 |
3.2.3 新思路——材料基因组方法 |
3.2.4 整体优化设计的思路 |
3.2.5 理论研究的最终目标 |
4 阳极催化金属材料成份的优化规律 |
4.1 金属催化剂成份优化的关键因素分析 |
4.2 金属-氧化物生成趋势分析 |
4.2.1 金属-氧化物生成趋势图分析 |
4.2.2 常见价态及熔点对趋势图的验证 |
4.2.3 高温及还原性气氛的修正 |
4.3 金属催化剂成份优化区域的确定 |
4.4 MO氧化物关键性能的演化规律 |
4.5 小结 |
5 SrBO_3系钙钛矿电极B位元素成份优化规律 |
5.1 B位成份优化的关键因素分析 |
5.2 SrBO_3体系结构稳定性趋势分析 |
5.2.1 立方/六方SrBO_3结构稳定性趋势图 |
5.2.2 实验参数对趋势图的验证 |
5.3 B位元素成份优化区域的确定 |
5.4 B位元素对电子结构、氧空位形成能及离子迁移能的影响 |
5.4.1 以Mo为代表的元素对体系的影响 |
5.4.2 以Fe为代表的元素对体系的影响 |
5.4.3 以Co为代表的元素对体系的影响 |
5.4.4 其它元素对体系的影响 |
5.5 结构稳定性与关键性能的演化规律 |
5.6 小结 |
6 电解质性能优化的基因规律 |
6.1 电解质材料性能优化的关键因素分析 |
6.2 各电解质材料电子结构、离子扩散特点分析 |
6.2.1 CeO_2及掺杂的CeO_2体系 |
6.2.2 ZrO_2及掺杂的ZrO_2体系 |
6.2.3 La_(10)Si_6O_(27)及掺杂的La_(10)Si_6O_(27)体系 |
6.2.4 LaGaO_3及掺杂的LaGaO_3体系 |
6.2.5 Bi_2O_3及掺杂的Bi_2O_3体系 |
6.3 禁带宽度与稳定性关系数据分析 |
6.4 价带宽度与迁移能的关系分析 |
6.4.1 不同结构及迁移机制的影响 |
6.4.2 掺杂元素的影响 |
6.5 稳定性及离子传输能力的基因参数分析 |
6.5.1 氧离子平均价态系数设计 |
6.5.2 电解质材料基因参数关系图 |
6.6 电解质材料相关体系的基因规律 |
6.7 小结 |
7 高性能阴极晶格结构、电子结构及离子传输规律研究 |
7.1 LaSrCoO_4体系晶格结构与电子结构及离子传输关系研究 |
7.1.1 I4/mmm及Cmcm结构对电子结构的影响 |
7.1.2 I4/mmm及Cmcm结构对缺陷形成能及迁移能的影响 |
7.2 PrBaMn_2O_(5+δ)体系晶格结构与电子结构及离子传输关系研究 |
7.2.1 P4/mmm及Fm3m结构对电子结构的影响 |
7.2.2 P4/mmm及Fm3m结构对缺陷形成能及迁移能的影响 |
7.3 小结 |
8 结论 |
9 创新点 |
参考文献 |
作者简历及在学研究成果 |
学位论文数据集 |
(4)ABO3/白云母纳米复合材料制备与可见光催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 研究现状 |
1.1.1 钙钛矿型氧化物(ABO_3)的结构及性能 |
1.1.2 钙钛矿型氧化物ABO_3的制备 |
1.1.3 钙钛矿型氧化物(ABO_3)结构调控方法 |
1.1.4 钙钛矿型氧化物(ABO_3)改性方法 |
1.1.5 钙钛矿型氧化物(ABO_3)光催化剂的应用 |
1.1.6 LaNiO_3的结构修饰与性能变化 |
1.2 存在的问题及发展趋势 |
1.2.1 存在的问题 |
1.2.2 发展趋势 |
1.3 选题依据及研究意义 |
1.4 主要研究内容与目标 |
1.4.1 研究内容 |
1.4.2 研究目标 |
1.5 技术路线 |
1.6 特色与创新 |
1.6.1 特色 |
1.6.2 创新 |
1.7 主要工作量 |
2 LaNiO_3光催化材料的制备及属性 |
2.1 实验 |
2.1.1 实验原料、试剂与装置 |
2.1.2 实验方案与步骤 |
2.1.3 样品表征 |
2.2 结果与讨论 |
2.2.1 水浴温度对LaNi O_3成胶的影响 |
2.2.2 初始pH对 LaNi O_3成胶的影响 |
2.2.3 柠檬酸加入量对LaNi O_3结构与形貌的影响 |
2.2.4 煅烧温度对LaNiO_3结构与形貌的影响 |
2.3 本章小结 |
3 LaNi_(1-x)B_xO_3光催化材料的制备及属性 |
3.1 LaNi_(1-x)Fe_xO_3光催化材料的制备与属性 |
3.1.1 实验 |
3.1.2 LaNi_(1-x)Fe_xO_3的物相与结构变化 |
3.1.3 LaNi_(1-x)Fe_xO_3 的形貌特征 |
3.1.4 LaNi_(1-x)Fe_xO_3的分子振动与键能变化 |
3.1.5 LaNi_(1-x)Fe_xO_3的元素化学态和电子态变化 |
3.1.6 LaNi_(1-x)Fe_xO_3的光学性能变化 |
3.1.7 LaNi_(1-x)Fe_xO_3的光催化性能测试 |
3.2 LaNi_(1-x)Mn_xO_3光催化材料的制备与属性 |
3.2.1 实验 |
3.2.2 LaNi_(1-x)Mn_xO_3的物相与结构变化 |
3.2.3 LaNi1-x Mnx O3 的形貌特征 |
3.2.4 LaNi_(1-x)Mn_xO_3的分子振动与键能变化 |
3.2.5 LaNi_(1-x)Mn_xO_3的元素化学态和电子态变化 |
3.2.6 LaNi_(1-x)Mn_xO_3的光学性能变化 |
3.2.7 LaNi_(1-x)Mn_xO_3的光催化性能测试 |
3.3 本章小结 |
4 La_(1-x)A_xNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3光催化材料的制备及属性 |
4.1 La_(1-x)Ce_xNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3光催化材料的制备与属性 |
4.1.1 实验 |
4.1.2 La_(1-x)Ce_xNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3的物相与结构变化 |
4.1.3 La_(1-x)Ce_xNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3的形貌特征 |
4.1.4 La_(1-x)Ce_xNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3的分子振动与键能变化 |
4.1.5 La_(1-x)Ce_xNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3的光催化性能测试 |
4.2 La_(1-x)Sr_xNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3光催化材料的制备与属性 |
4.2.1 实验 |
4.2.2 La_(1-x)Sr_xNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3的物相与结构变化 |
4.2.3 La_(1-x)Sr_xNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3的形貌特征 |
4.2.4 La_(1-x)Sr_xNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3的分子振动与键能变化 |
4.2.5 La_(1-x)Sr_xNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3的光催化性能测试 |
4.3 本章小结 |
5 LaNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3/白云母复合光催化材料制备及属性 |
5.1 实验 |
5.1.1 实验原料、试剂与装置 |
5.1.2 实验方案与步骤 |
5.1.3 样品表征 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 白云母结构属性及预处理 |
5.2.2 LaNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3/白云母复合光催化材料的结构变化 |
5.2.3 LaNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3/白云母复合光催化材料的形貌特征 |
5.2.4 LaNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3/白云母复合光催化材料的分子振动与键能变化 |
5.2.5 LaNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3/白云母复合光催化材料的光学性能变化 |
5.2.6 LaNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3/白云母复合光催化材料的光催化性能测试 |
5.3 本章小结 |
6 光催化机理及抗菌性能应用 |
6.1 光催化性能与机理 |
6.1.1 实验 |
6.1.2 不同光源对LaNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3/白云母的光催化性能影响 |
6.1.3 不同催化剂加入量对LaNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3/白云母的光催化性能影响 |
6.1.4 不同MO初始浓度对LaNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3/白云母的光催化性能影响 |
6.1.5 不同初始pH对 LaNi_(0.95)Fe_(0.05)O_3/白云母的光催化性能影响 |
6.1.6 光催化材料的循环利用率测试 |
6.1.7 光催化机理 |
6.2 抗菌性能应用 |
6.2.1 实验 |
6.2.2 抑菌环法测试抗菌性能 |
6.2.3 震荡烧瓶法测试抗菌性能 |
6.3 本章小结 |
结论 |
致谢 |
参考文献 |
攻读硕士期间取得的成果 |
(5)ZnGa2O4及CoFe2O4尖晶石氧化物改性及其催化甲烷燃烧性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 催化甲烷燃烧的研究背景 |
1.2 天然气的发展及应用 |
1.3 甲烷燃烧方式 |
1.4 甲烷催化燃烧催化剂 |
1.4.1 贵金属催化剂 |
1.4.2 非贵金属氧化物催化剂 |
1.5 本论文的研究意义与内容 |
1.5.1 研究意义 |
1.5.2 主要研究内容 |
第二章 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)制备及其催化甲烷燃烧性能研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 试剂与仪器 |
2.2.2 水热法合成Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)微球 |
2.2.3 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)微球的表征 |
2.2.4 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)微球的催化性能评价 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)微球的XRD表征 |
2.3.2 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)微球的SEM和 BET分析 |
2.3.3 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)催化剂催化甲烷燃烧性能评价 |
2.3.4 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)催化剂O_2-TPD测试 |
2.3.5 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)催化剂的XPS分析 |
2.4 本章小结 |
第三章 CoFe_2O_4负载CeO_2催化甲烷燃烧性能评价 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂与仪器 |
3.2.2 模板法制备CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂 |
3.2.3 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂的表征 |
3.2.4 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂性能评价 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂的XRD表征 |
3.3.2 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂的SEM表征 |
3.3.3 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂的催化甲烷燃烧性能评价 |
3.3.4 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂的Raman光谱分析 |
3.4 本章小结 |
第四章:全文总结与展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介及读研期间主要科研成果 |
(6)钙钛矿载氧体的制备及其乙烷化学链氧化脱氢反应性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 乙烷制乙烯的研究意义 |
1.2 乙烷制乙烯技术 |
1.2.1 蒸汽裂解制乙烯 |
1.2.2 乙烷催化脱氢制乙烯 |
1.2.3 乙烷催化氧化脱氢制乙烯 |
1.2.4 乙烷化学链循环氧化脱氢制乙烯 |
1.2.4.1 化学链技术简介 |
1.2.4.2 乙烷化学链循环氧化脱氢制乙烯 |
1.2.4.3 反应器研究现状 |
1.3 载氧体的研究现状 |
1.3.1 单金属氧化物催化剂 |
1.3.2 复合金属氧化物催化剂 |
1.3.3 钙钛矿型金属氧化物载氧体 |
1.4 乙烷氧化脱氢反应机理 |
1.5 本文研究内容及意义 |
第二章 研究手段与方法 |
2.1 实验试剂与仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 载氧体的表征 |
2.2.1 X射线粉末衍射(X-ray Diffraction,XRD) |
2.2.2 X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS) |
2.2.3 程序升温还原(Temperature-Programmed Reduction,TPR) |
2.2.4 比表面积测试(Brunauer-Emmett-Telle,BET) |
2.2.5 扫描电镜(Scanning electron microscopy,SEM) |
2.2.6 X-射线能谱仪(EDS) |
2.2.7 透射电子显微镜(TEM) |
2.2.8 程序升温脱附(O_2-TPD) |
2.3 反应装置 |
2.3.1 固定床反应装置及测试 |
2.3.2 载氧体反应性能评价指标 |
第三章 钙钛矿(载氧体)的初步筛选 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 A~(2+)B~(4+)O_3型钙钛矿载氧体的制备 |
3.2.2 A~(3+)B~(3+)O_3型钙钛矿载氧体的制备 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 A~(2+)B~(4+)O_3型钙钛矿载氧体的反应性能研究 |
3.3.1.1 CaMnO_3、SrMnO_3和BaMnO_3载氧体的反应性能研究 |
3.3.1.2 CaMnO_3和Ca_2MnO_4载氧体的反应性能研究 |
3.3.2 A~(3+)B~(3+)O_3型钙钛矿载氧体反应性能的研究 |
3.4 比较A~(2+)B~(4+)O_3型 Ca_2MnO_4和A~(3+)B~(3+)O_3型 LaMnO_3载氧体对乙烷CL-ODH反应性能影响 |
3.5 本章小结 |
第四章 钠盐负载的Ca_2MnO_4对乙烷CL-ODH反应性能的影响 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 Ca_2MnO_4及钠盐负载的Ca_2MnO_4载氧体的制备 |
4.2.2 乙烷CL-ODH实验 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 Ca_2MnO_4及钠盐负载的Ca_2MnO_4载氧体反应性能研究 |
4.3.2 5%Na NO_3-CMO载氧体的表征 |
4.4 5%Na NO_3-CMO在乙烷CL-ODH反应中性能的进一步探索 |
4.5 本章小结 |
第五章 碱金属掺杂的LaMnO_3对乙烷CL-ODH反应性能的影响 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 LaMnO_3及碱金属修饰的LaMnO_3载氧体的制备 |
5.2.2 乙烷CL-ODH实验 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 载氧体的活性测试 |
5.3.2 载氧体的表征 |
5.3.3 Na W-LaMnO_3在乙烷ODH反应中性能的进一步探索 |
5.4 本章小结 |
第六章 总结与展望 |
6.1 总结 |
6.2 展望 |
参考文献 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
致谢 |
(7)基于离子导体的高温气体传感器的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 高温气体传感器的分类与应用 |
1.2.1 高温气体传感器的分类及工作机理 |
1.2.2 高温气体传感器在烟气和车辆尾气排放控制中的应用 |
1.3 高温气体传感器的研究进展 |
1.3.1 氧气传感器 |
1.3.2 氮氧化物(NO_x)传感器 |
1.3.3 NH_3传感器 |
1.3.4 H_2传感器 |
1.4 高温气体传感器的关键材料与结构设计 |
1.4.1 适用于高温气体传感的氧离子导体 |
1.4.2 适用于高温气体传感的质子导体 |
1.4.3 敏感材料 |
1.4.4 高效三相反应界面的构筑方式 |
1.5 论文的选题思路和主要研究内容 |
1.5.1 选题思路 |
1.5.2 主要研究内容 |
1.5.3 创新点 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验试剂及仪器设备 |
2.2 掺杂的硅酸镧和锆酸钡材料的制备 |
2.2.1 Si位掺杂的硅酸镧固体电解质的制备 |
2.2.2 双烧结助剂法制备BaZr_(0.8)Y_(0.2)O_3和BaZr_(0.6)Hf_(0.2)Y_(0.2)O_(3-δ) |
2.3 双层固体电解质膜片的制备 |
2.4 敏感电极材料的制备 |
2.4.1 丝网印刷法制备敏感电极 |
2.4.2 湿化学浸渍法制备敏感电极 |
2.4.3 电化学脱溶法制备敏感电极 |
2.5 传感器的组装及性能测试 |
2.6 材料和器件的相组成、微观结构及电性能表征 |
第3章 Si位掺杂的硅酸镧固体电解质的制备及性能 |
3.1 Si位单掺杂的La_(10)Si_5MO_(26.95+δ)的制备 |
3.1.1 物相分析 |
3.1.2 微观形貌分析 |
3.1.3 阻抗谱与电导率分析 |
3.2 不同掺杂比例La_(10)Si_(6-x)Cr_xO_(26.95) 的制备及性能 |
3.2.1 物相分析 |
3.2.2 微观形貌分析 |
3.2.3 阻抗谱与电导率分析 |
3.3 硅酸镧的掺杂对其电性能影响规律初探 |
3.4 小结 |
第4章 基于硅酸镧基固体电解质的NO_2传感器研究 |
4.1 固体电解质多孔层的制备及表征 |
4.1.1 造孔剂种类对多孔层的影响 |
4.1.2 印刷层数对多孔层的影响 |
4.2 厚膜型CuCr2_O_(4-)CuO复合敏感电极NO_2传感器 |
4.2.1 相组成和微观形貌分析 |
4.2.2 CuCr2_O_(4-)CuO的 NO_2传感器的电位响应性能 |
4.2.3 CuCr2_O_(4-)CuO的 NO_2传感器的抗干扰性能和稳定性能 |
4.2.4 CuCr2_O_(4-)CuO的 NO_2传感器的极化曲线和交流阻抗分析 |
4.3 浸渍法制备不同敏感材料的电流型NO_2传感器 |
4.3.1 相组成和微观形貌分析 |
4.3.2 三种电流型NO_2传感器的响应性能 |
4.3.3 三种电流型NO_2传感器的的稳定性和重现性 |
4.3.4 三种电流型NO_2传感器的的抗干扰性能 |
4.3.5 氧气对于电流型NO_2传感器的影响 |
4.4 小结 |
第5章 高温NO_2传感器的响应动力学分析和动力学模型 |
5.1 NO_2传感器的响应机理初探 |
5.2 NO_2传感器电化学阻抗谱的DRT差异分析 |
5.3 NO_2传感器的响应值微分信号的提取及应用 |
5.3.1 气体传感器的典型实时响应和响应恢复 |
5.3.2 微分信号提取过程 |
5.3.3 传感器响应值微分信号的提取与应用 |
5.4 相空间法用于NO_2传感器响应动力学分析 |
5.4.1 相空间中的气体响应模式与应用 |
5.4.2 相空间中的气体响应全特征参数提取方法 |
5.4.3 基于相空间的响应动力学模型的建立与应用 |
5.5 小结 |
第6章 基于La_(0.85)Sr_(0.15)MnO_3 致密层极限电流型O2传感器 |
6.1 LSMO传感器的相组成和微观形貌分析 |
6.1.1 物相分析 |
6.1.2 微观形貌分析 |
6.2 LSMO传感器敏感性能 |
6.2.1 浸渍量对LSMO传感器敏感性能的影响 |
6.2.2 工作温度对LSMO传感器敏感性能的影响 |
6.2.3 极化电压对LSMO传感器敏感性能的影响 |
6.2.4 LSMO传感器的响应性能和稳定性研究 |
6.3 O_2传感器的敏感机理和响应动力学分析 |
6.3.1 O_2传感器的敏感机理初探 |
6.3.2 电化学阻抗谱法和DRT法研究LSMO传感器的响应机理 |
6.4 小结 |
第7章 基于BaZr_(0.6)Hf_(0.2)Y_(0.2)O_(3-δ)质子导体的氢气传感器 |
7.1 BaZrO_3的容忍因子计算 |
7.2 Hf掺杂的BaZrO_3质子导体的制备及性能 |
7.2.1 BaZrO_3和BaZr_(0.8)Hf_(0.2)O_3 的微观形貌 |
7.2.2 BZY和 BHZY的电性能分析 |
7.3 基于ZnO敏感电极质子导体的氢气传感器 |
7.3.1 ZnO-BZHY传感器的结构与形貌 |
7.3.2 ZnO-BZHY传感器的对H_2敏感性能 |
7.3.3 ZnO-BZHY传感器的抗干扰性能 |
7.3.4 ZnO-BZHY传感器的极化曲线 |
7.4 小结 |
第8章 电化学脱溶复合敏感材料的NH_3传感器研究 |
8.1 ANO和 e-ANO传感器的制备 |
8.1.1 ANO-YSZ传感器的结构与形貌 |
8.1.2 电化学脱溶条件对e-ANO-YSZ传感器的结构与形貌的影响 |
8.2 ANO和 e-ANO传感器对NH_3的敏感性 |
8.2.1 电脱溶电压对e-ANO传感器的敏感性能的影响 |
8.2.2 电脱溶时间对e-ANO传感器的敏感性能的影响 |
8.2.3 工作温度对e-ANO传感器的敏感性能的影响 |
8.3 ANO和 e-ANO传感器稳定性、重现性和抗干扰性研究 |
8.3.1 共存气体对e-ANO传感器的影响 |
8.3.2 共存气体对e-ANO传感器的重现性和稳定性 |
8.4 ANO和 e-ANO传感器的响应机理研究 |
8.4.1 ANO和 e-ANO传感器极化曲线分析 |
8.4.2 ANO和 e-ANO传感器电化学阻抗谱分析 |
8.4.3 不同气体传感器的响应模式比较 |
8.5 小结 |
结论 |
参考文献 |
致谢 |
在学期间研究成果 |
(8)钴基钙钛矿和Fe/分子筛催化剂CO还原NO催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论与文献综述 |
1.1 课题研究背景 |
1.2 NO_x排放控制技术 |
1.2.1 选择性催化还原法(SCR) |
1.2.2 选择性非催化还原法(SNCR) |
1.2.3 NO催化分解法 |
1.3 CO还原NO催化剂研究进展 |
1.3.1 贵金属催化剂 |
1.3.2 金属氧化物催化剂 |
1.3.3 钙钛矿型复合氧化物催化剂 |
1.3.4 分子筛催化剂 |
1.4 CO还原NO反应机理研究 |
1.5 课题研究目的、意义与研究内容 |
1.5.1 课题研究目的和意义 |
1.5.2 课题主要研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 引言 |
2.2 实验材料 |
2.3 催化剂制备 |
2.3.1 钴基钙钛矿复合氧化物催化剂的制备 |
2.3.2 Fe/分子筛催化剂的制备 |
2.4 催化剂表征 |
2.4.1 X射线衍射表征 |
2.4.2 傅里叶透射红外光谱表征 |
2.4.3 扫描电镜表征 |
2.4.4 N_2物理吸附脱附表征 |
2.4.5 氢气程序升温还原表征 |
2.4.6 一氧化氮程序升温脱附表征 |
2.4.7 氨气程序升温脱附表征 |
2.4.8 吡啶红外吸收光谱表征 |
2.5 催化剂活性评价 |
第三章 钴基钙钛矿催化剂CO还原NO性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 LaBO_3钙钛矿催化剂性能研究 |
3.2.1 XRD表征结果 |
3.2.2 SEM表征结果 |
3.2.3 H_2-TPR表征结果 |
3.2.4 活性评价结果 |
3.3 La_(0.90)A_(0.10)CoO_3 钙钛矿催化剂性能研究 |
3.3.1 XRD表征结果 |
3.3.2 FT-IR表征结果 |
3.3.3 SEM表征结果 |
3.3.4 H_2-TPR表征结果 |
3.3.5 NO-TPD表征结果 |
3.3.6 活性评价结果 |
3.4 La_(1-x)Sr_xCoO_3 钙钛矿催化剂性能研究 |
3.4.1 XRD表征结果 |
3.4.2 FT-IR表征结果 |
3.4.3 SEM表征结果 |
3.4.4 H_2-TPR表征结果 |
3.4.5 NO-TPD表征结果 |
3.4.6 活性评价结果 |
3.5 LaCo_(0.70)B_(0.30)O_3 钙钛矿催化剂性能研究 |
3.5.1 XRD表征结果 |
3.5.2 FT-IR表征结果 |
3.5.3 SEM表征结果 |
3.5.4 H_2-TPR表征结果 |
3.5.5 NO-TPD表征结果 |
3.5.6 活性评价结果 |
3.6 LaCo_(1-y)Mn_yO_3 钙钛矿催化剂性能研究 |
3.6.1 XRD表征结果 |
3.6.2 FT-IR表征结果 |
3.6.3 SEM表征结果 |
3.6.4 H_2-TPR表征结果 |
3.6.5 NO-TPD表征结果 |
3.6.6 活性评价结果 |
第四章 Fe/分子筛催化剂CO还原NO性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 分子筛载体对催化剂性能影响 |
4.2.1 XRD表征结果 |
4.2.2 BET表征结果 |
4.2.3 H_2-TPR表征结果 |
4.2.4 活性评价结果 |
4.3 ZSM-5 硅铝比对Fe(3)/ZSM-5 催化剂性能影响 |
4.3.1 XRD表征结果 |
4.3.2 BET表征结果 |
4.3.3 H_2-TPR表征结果 |
4.3.4 NO-TPD表征结果 |
4.3.5 NH_3-TPD表征结果 |
4.3.6 活性评价结果 |
4.4 铁负载量对Fe(x)/ZSM-5(70)催化剂性能影响 |
4.4.1 XRD表征结果 |
4.4.2 BET表征结果 |
4.4.3 H_2-TPR表征结果 |
4.4.4 NO-TPD表征结果 |
4.4.5 NH_3-TPD表征结果 |
4.4.6 Pyridine-IR表征结果 |
4.4.7 活性评价结果 |
4.5 助剂对Fe(9)/ZSM-5(70)催化剂性能影响 |
4.5.1 XRD表征结果 |
4.5.2 BET表征结果 |
4.5.3 H_2-TPR表征结果 |
4.5.4 NO-TPD表征结果 |
4.5.5 NH_3-TPD表征结果 |
4.5.6 活性评价结果 |
4.6 Cu添加量对Cu(x)Fe(9)/ZSM-5(70)催化剂性能影响 |
4.6.1 XRD表征结果 |
4.6.2 BET表征结果 |
4.6.3 H_2-TPR表征结果 |
4.6.4 NO-TPD表征结果 |
4.6.5 NH_3-TPD表征结果 |
4.6.6 Pyridine-IR表征结果 |
4.6.7 活性评价结果 |
第五章 结论 |
参考文献 |
致谢 |
研究成果及发表的学术论文 |
作者及导师简介 |
(9)磷掺杂有序介孔氧化铝载钯催化剂在甲烷氧化反应中的性能研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
绪论 |
0.1 甲烷催化燃烧的研究背景 |
0.2 甲烷催化燃烧催化剂的类型 |
0.2.1 贵金属催化剂 |
0.2.2 非贵金属氧化物催化剂 |
0.3 甲烷催化燃烧催化剂的重构 |
0.4 反应气氛对甲烷催化燃烧催化剂性能的影响 |
0.4.1 催化剂的抗水性能 |
0.4.2 二氧化硫和硫化氢的影响 |
0.4.3 含碳/氮化合物的影响 |
0.5 甲烷催化燃烧反应机理 |
0.6 磷改性催化剂的研究进展 |
0.7 本论文的研究内容和创新之处 |
0.7.1 立项依据和研究内容 |
0.7.2 创新之处 |
第一章 主要实验试剂与分析表征方法 |
1.1 主要实验试剂 |
1.2 分析表征方法 |
1.2.1 物相 X 射线粉末衍射(XRD) |
1.2.2 N_2物理吸附 |
1.2.3 差热分析(DTA) |
1.2.4 拉曼光谱分析(Raman) |
1.2.5 固体紫外-可见漫反射分析(UV-Vis-DRS) |
1.2.6 透射电镜分析(TEM、HRTEM) |
1.2.7 扫描电子显微镜(SEM) |
1.2.8 X-射线光电子能谱(XPS) |
1.2.9 CO脉冲化学吸附 |
1.2.10 CO/CO_2 原位红外漫反射光谱测试(CO/CO_2-DRIFTS) |
1.2.11 吡啶原位红外漫反射光谱测试(py-DRIFTS) |
1.2.12 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
1.2.13 甲烷程序升温还原(CH_4-TPR-MS) |
1.2.14 一氧化碳程序升温还原(CO-TPR-MS) |
1.2.15 二氧化碳程序升温脱附(CO_2-TPD) |
1.2.16 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
1.2.17 氧气程序升温脱附(O_2-TPD) |
1.3 甲烷催化燃烧活性评价 |
第二章 P-OMA的合成及其载钯催化剂在甲烷氧化反应中的性能 |
2.1 引言 |
2.2 样品的制备 |
2.2.1 磷掺杂OMA的合成 |
2.2.2 催化剂的制备 |
2.3 结果和讨论 |
2.3.1 磷掺杂OMA的结构性质 |
2.3.2 磷掺杂 OMA 载钯催化剂的结构性质 |
2.3.4 催化剂催化CH_4燃烧反应活性 |
2.4 本章小结 |
第三章 纳米棒状磷掺杂OMA的快速合成及其载钯催化剂对CH_4氧化的活性与稳定性研究 |
3.1 引言 |
3.2 样品的制备 |
3.2.1 磷掺杂OMA的合成 |
3.2.2 催化剂的制备 |
3.3 结果和讨论 |
3.3.1 磷掺杂OMA的结构性质 |
3.3.2 磷掺杂OMA载钯催化剂的结构性质 |
3.3.3 催化剂催化CH_4氧化反应活性与稳定性研究 |
3.4 本章小结 |
第四章 不同磷前驱体掺杂的OMA载钯催化剂的结构性质及在CH_4氧化反应中的性能 |
4.1 引言 |
4.2 样品的制备 |
4.2.1 不同磷前驱体掺杂的OMA的合成 |
4.2.2 催化剂的制备 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化剂的织构性质 |
4.3.2 催化剂催化CH_4燃烧反应活性 |
4.3.3 催化剂的催化活性与结构性能的构效关系 |
4.4 本章小结 |
第五章 磷与不同族金属元素共掺杂的OMA及其载钯催化剂在CH_4氧化中的性能 |
5.1 引言 |
5.2 样品的制备 |
5.2.1 P-X(X:La、Ba或 Zr)共掺杂OMA的合成 |
5.2.2 催化剂的制备 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 焙烧温度对催化剂 Pd/ADP-OMA 性能的影响 |
5.3.2 P-X(X:La、Ba或Zr)共掺杂OMA载钯催化剂的催化性能 |
5.3.3 催化剂的活性与结构性能的构效关系 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
攻读学位期间承担的科研任务与主要成果 |
致谢 |
个人简历 |
(10)中温固体氧化物燃料电池钙钛矿基电极材料的结构及性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
引言 |
1.1 燃料电池简介 |
1.2 固体氧化物燃料电池技术 |
1.2.1 固体氧化物燃料电池的工作原理 |
1.2.2 固体氧化物燃料电池的组成结构和特点 |
1.2.3 固体氧化物燃料电池的国内外发展现状 |
1.3 固体氧化物燃料电池电极材料的研究概况 |
1.3.1 阴极材料的研究进展 |
1.3.2 阳极材料的研究进展 |
1.4 本文的选题依据和研究内容 |
第二章 实验方法 |
2.1 实验试剂和仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 材料的合成和电池的组装 |
2.2.1 电极材料的合成 |
2.2.2 电解质材料的合成 |
2.2.3 电池的组装 |
2.3 表征方法和电化学性能测试 |
2.3.1 X射线衍射(XRD)测试 |
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)测试 |
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)测试 |
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS)测试 |
2.3.5 拉曼光谱(Raman)测试 |
2.3.6 比表面积测试 |
2.3.7 氢气程序升温还原(H2-TPR)测试 |
2.3.8 热重分析(TGA)测试 |
2.3.9 热膨胀系数(TEC)测试 |
2.3.10 电导率测试 |
2.3.11 电化学交流阻抗测试 |
2.3.12 电池功率和稳定性测试 |
第三章 稀土掺杂对单钙钛矿阴极氧还原反应的增强作用 |
3.1 引言 |
3.2 实验与计算方法 |
3.2.1 样品的制备 |
3.2.2 电池的组装 |
3.2.3 第一性原理计算方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 晶体结构分析 |
3.3.2 X射线光电子能谱分析 |
3.3.3 热膨胀行为分析 |
3.3.4 电子电导分析 |
3.3.5 电化学阻抗谱分析 |
3.3.6 第一性原理计算 |
3.3.7 全电池性能和稳定性分析 |
3.4 小结 |
第四章 异质结构的复合纳米纤维作为高效、稳定的阴极催化剂 |
4.1 引言 |
4.2 实验方法 |
4.2.1 样品的制备 |
4.2.2 电池的组装 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 形貌和晶体结构分析 |
4.3.2 电化学反应过程分析 |
4.3.3 全电池性能和稳定性分析 |
4.3.4 反应机理分析 |
4.4 小结 |
第五章 B位Co的引入对双钙钛矿阴极结构和性能的影响 |
5.1 引言 |
5.2 实验与计算方法 |
5.2.1 样品的制备 |
5.2.2 电池的组装 |
5.2.3 第一性原理计算方法 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 晶体结构分析 |
5.3.2 X射线光电子能谱分析 |
5.3.3 热膨胀行为分析 |
5.3.4 电子电导分析 |
5.3.5 电化学阻抗谱分析 |
5.3.6 全电池性能和稳定性分析 |
5.3.7 第一性原理计算 |
5.4 小结 |
第六章 多重孪晶Co-Fe合金纳米颗粒的原位生长对阳极性能的影响 |
6.1 引言 |
6.2 实验方法 |
6.2.1 样品的制备 |
6.2.2 电池的组装 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 形貌和晶体结构分析 |
6.3.2 XPS和热力学性质分析 |
6.3.3 电化学阻抗谱分析 |
6.3.4 全电池性能和稳定性分析 |
6.3.5 抗积碳性能及机理分析 |
6.4 小结 |
结论 |
参考文献 |
致谢 |
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
四、钙钛矿型 La_(1-x) A_x CoO_3的制备及其对CH_4燃烧的催化性能(论文参考文献)
- [1]甲烷催化燃烧反应机理及催化剂研究进展[J]. 楚培齐,王赛飞,赵世广,张依,邓积光,刘雨溪,郭萌,段二红. 燃料化学学报, 2022
- [2]锡基氧化物纤维的制备与碳烟催化性能研究[D]. 朱思伦. 山东大学, 2021(12)
- [3]固体氧化物燃料电池关键材料规律研究及优化设计[D]. 常希望. 北京科技大学, 2021(08)
- [4]ABO3/白云母纳米复合材料制备与可见光催化性能研究[D]. 曾鹂. 西南科技大学, 2021(08)
- [5]ZnGa2O4及CoFe2O4尖晶石氧化物改性及其催化甲烷燃烧性能研究[D]. 申红亮. 安徽建筑大学, 2021(08)
- [6]钙钛矿载氧体的制备及其乙烷化学链氧化脱氢反应性能研究[D]. 丁维笑. 桂林理工大学, 2021
- [7]基于离子导体的高温气体传感器的研究[D]. 李跃华. 华北理工大学, 2020
- [8]钴基钙钛矿和Fe/分子筛催化剂CO还原NO催化性能研究[D]. 刘晓刚. 北京石油化工学院, 2020(06)
- [9]磷掺杂有序介孔氧化铝载钯催化剂在甲烷氧化反应中的性能研究[D]. 陈小华. 福建师范大学, 2020
- [10]中温固体氧化物燃料电池钙钛矿基电极材料的结构及性能研究[D]. 张文文. 中国科学技术大学, 2020(01)